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• W1556231607 abstract "The starting point for this work was to investigate the network behaviour present in solid-liquid composite electrolytes. Results are obtained using simulations based on real systems. The formation of networks of filler particles that depend sensitively on of volume fraction and particles size, results in interesting influences on electrochemical as well as mechanical properties. In the literature it has been already found that the dispersion of oxides can lead to a conductivity increase in non-aqueous electrolytes (e.g. soggy sand electrolytes) as well as in polymer electrolytes. For the latter various explanations are proposed in the literature, many of those concentrating on the change in the mobility owing to segmental motion or variation in the degree of crystallinity as possible causes for the increase in conductivity. In the case of the soggy sand electrolytes ion adsorption was proposed as most probable mechanism. Replacing the high polarity solvent with a solvent of low polarity allows one to address the ion adsorption scenario more explicitly. The enhancement of the charge carrier concentration is expected to be due to the selective adsorption of one ion sort on the insulating surface of the introduced oxide particles. The adsorption effect is a special case of the general concept of heterogeneously doped ion conductors - originally developed in Stuttgart for explaining second phase effect on the conductivity of weak solid electrolytes - e.g. AgCl, PbF2.In a covalent matrix, such as polymers and organic molecular crystals, the immobile ground state is the undissociated ion pair and the conductivity effect is attributed due to the adsorption of one of the pair's constituents. This would result in a break-up of the ion pair and the generation of a mobile counter ion, thereby increasing the ion conduction. The enhanced conductivity showed percolation behaviour that is typical for interfacial conductivity. As oxides with sufficiently acidic surfaces were used, one could presume that the oxide particles are able to trap the anions on the surface, resulting in the dissociation of ion-pairs in solution. This, in general, leads to an excess of cations in the space charge regions around the oxide particles. It was observed that lithium ion conduction depends on particles size, surface area or volume fraction, on the solvent's dielectric constant and viscosity, as well as on concentration and nature of the different lithium salts. In this thesis 'Monte Carlo Random Walk' was applied taking into account variation of particle size and volume fraction. This 'Random Walk' simulation helps to better understand network formation and stability of these composite electrolytes. At first, the network formation was modelled according to an irreversible 'hits-and-stick' mechanism (diffusion-limited cluster aggregation).Then, once the particle form a network (fractal percolating cluster), they are allowed to coarsen on a longer time scale, which leads to minimization of their surface energy. Coarsening, as was found, rapidly interrupts the percolation pathways resulting in overall decrease of the conductivity with time, which at certain point is lower compared to 'filler-free' electrolytes. The most reasonable explanation suggests that due to coarsening more compact clusters are formed, stronger and faster sedimentation occurs that consequently leads to trapping of the solvent, thereby pronouncedly decreasing the composite's conductivity.The results show that oxide particles form attractive, coherent networks that tend to agglomerate. This formation corresponds to the 'hit-and-stick' mechanism and to the formation of percolating fractal structure. Percolation can lead to a conductivity increase already at small volume fractions. The simulations show that with decreased particle size the percolation threshold appears significantly earlier. On a longer time scale, these networks coarsen, become more compact, and sediment. Because of coarsening the conductivity decreases with time in such composite electrolytes. Owing to the observed packing effect it can be concluded that the stability of the system is greatly enhanced when the particle size is smaller, the volume fraction higher and when more viscous solvents are used. The modelling is accompanied by experiments on model systems based on low molecular weight poly(ethylene glycol). Die vorliegende Arbeit hat die Untersuchung des Netzwerkverhaltens in Fest-Flussig-Kompositelektrolyten zum Ziel. Die Resultate wurden zum grose Teil mit Hilfe von Simulationen erhalten, die sich an realen Systemen orientieren. Die Bildung von Netzwerken durch Fullstoffe als Funktion des Volumenanteils und der Partikelgrose fuhrt zu interessanten Einflussen auf die elektrochemischen sowie mechanischen Eigenschaften. In der Literatur wurde bereits berichtet, dass die Dispersion von Oxiden in nichtwassrigen Flussigelektrolyte (soggy sand Elektrolyte) sowie in Polymerelektrolyten zu einem Anstieg der Leitfahigkeit fuhren kann. Wahrend in Polymerelektrolyten verschiedene Erklarungen angefuhrt werden - die meisten dieser Vorschlage sehen Veranderungen in der Mobilitat durch Segmentbewegungen des Losungsmittels bzw. Polymers und Veranderungen des Kristallinitatsgrades als mogliche Ursachen fur den Leitfahigkeitsanstieg an - wird in den soggy sand electrolytes Ionenadsorption als wahrscheinlichster Mechanismus angefuhrt. Der Austausch von hochpolaren Losemitteln gegen Losemittel geringer Polaritat erlaubt es, die Moglichkeit von Ionenadsorption genauer zu untersuchen. Hierbei wird vermutet, dass eine erhohte Ladungstragerkonzentration durch selektive Adsorption einer Ionensorte an der isolierenden Oberflache der Oxidpartikel resultiert. Der Adsorptionseffekt ist ein Spezialfall des allgemeinen Konzepts von heterogen dotierten Ionenleitern (z. B. AgCl, PbF2), das ursprunglich in Stuttgart entwickelt wurde, um den Zweitphaseneffekt auf die Leitfahigkeit schwacher Festelektrolyte zu erklaren.Das Hauptargument besteht im Sachverhalt, dass in einer kovalenten Matrix, wie Polymeren oder organischen Molekulkristallen, der Grundzustand die undissoziierten Ionenpaare sind. Durch Adsorption einer Ionensorte werden die Ionenpaare aufgebrochen und mobile Gegenionen generiert, wodurch die Leitfahigkeit steigt. Die verbesserte Leitfahigkeit zeigt das fur Grenzleitfahigkeit typische Perkolationsverhalten. Werden Oxide mit ausreichend saurer Oberflache benutzt, kann angenommen werden, dass die Oxidpartikel die Anionen an der Oberflache einfangen. Dieser Vorgang fuhrt ganz allgemein zu einem Uberschuss an Gegenionen in den Raumladungszonen nahe des Oxides. Der Perkolationsvorgang beruht auf Partikelwechselwirkungen und dem resultierenden Netzwerkverhalten und involviert Packungseffekte, Partikelnetzwerkbildung sowie Partikelstabilitat. All diese Wechselwirkungen und damit die Lithiumionenleitung hangen demgemas von der Grose der Partikel, deren Oberflache und Volumenanteil, sowie von der Dielektrizitatskonstante und Polaritat des Losungsmittel ab; auserdem von der Konzentration und Natur der Lithiumsalze. In dieser Arbeit wurden 'Monte Carlo Random Walk' Simulationen durchgefuhrt, die unterschiedliche Partikelgrosen und Volumenanteile berucksichtigen. Derartige Simulationen erleichtern das Verstandnis von Netzwerkbildung und - stabilitat in Kompositelektrolyten. Zunachst wurde die Netzwerkbildung durch einen irreversiblen 'hit-and-stick' Mechanismus (diffusionslimitierte Clusteraggregation) modelliert. Sobald die Partikel ein Netzwerk gebildet haben (fraktale Perkolationscluster), konnen sie auf einer langeren Zeitskala zusammenballen, und damit ihre Oberflachenenergie herabsetzen. Ein derartiges Verklumpen der Partikel fuhrt zu einer raschen Unterbrechung der Perkolationspfade und einer allgemeinen Leitfahigkeitserniedrigung mit der Zeit. Ab einem bestimmten Punkt sinkt dieLeitfahigkeit unter den Wert des partikelfreien Elektrolyten. Die wahrscheinlichste Erklarung dafur ist, dass das Zusammenballen der Partikel zu kompakteren Clustern sowie starkerer und schnellerer Sedimentierung fuhrt, wodurch Elektrolyt eingeschlossen wird.Die Resultate der vorliegenden Arbeit zeigen, dass Oxidpartikel attraktive, zusammenhangende Netzwerke bilden, die zur Agglomeration neigen. Diese Netzwerke bilden fraktale Perkolationsstrukturen. Perkolation fuhrt schon bei kleinen Volumenanteilen zu erhohter Leitfahigkeit. Auf einer langeren Zeitskala ballen sich diese Netzwerke zusammen und werden kompakter, wodurch der kontinuierliche Perkolationspfad gestort und Losungsmittel im Sediment eingeschlossen wird. Dadurch sinkt mit der Zeit die Leitfahigkeit in derartigen Kompositelektrolyten. Aufgrund des beobachteten Packungseffektes kann geschlussfolgert werden, dass sich die Stabilitat des Systems deutlich verbessert, wenn kleinere Partikel, sowie hohere Volumenanteile und viskosere Losungsmittel benutzt werden. Neben den Simulationen wurden Experimente an Modellsystemen basierend auf niedermolekularen Polyethylenglykolen durchgefuhrt." @default.
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