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• W1679276250 abstract "In the present work the phase equilibria and phase reactions of Si-C-N and Si-B-C-N precursor-derived ceramics were studied by means of the CALPHAD method combined with experimental studies: e. g. DTA/TG, XRD, HRTEM and SEM. Thermodynamic calculations of different types of phase diagrams, phase fraction diagrams and phase composition diagrams in regard to the reaction behavior of Si-C-N and Si-B-C-N ceramics were carried out using software such as THERMO-CALC. Consistent Scheil's reaction schemes for the systems Si-C-N and Si-B-C-N are presented. The thermal degradation of precursor-derived Si-C-N ceramics has been characterized quantitatively by taking into account the endothermic phase reactions Si3N4+3C = 3SiC+2N2 and Si3N4 = 3Si+2N2. Because of the first reaction the thermal stability of the Si-C-N ceramics is limited to about 1550°C. The results of the thermodynamic calculations are in good agreement with the experimental results and describe very well quantitatively the high temperature behavior of the ceramics. The incorporation of boron in Si-C-N ceramics can increase the thermal stability up to 2000°C. Both effects, i. e. (1) decreased carbon activity and (2) encapsulation effect cause the high temperature stability of Si-B-C-N ceramics. A model for the phase formation was developed which can describe qualitatively the dependence of thermal stability on material composition. The thermal expansion behavior and the thermal diffusivity of some precursor-derived amorphous Si-C-N and Si-B-C-N ceramics were studied applying differential dilatometry and the laser flash method, respectively. No glass transition was detected for these amorphous ceramic materials. The thermal expansion coefficients of these ceramics are comparable with those of crystallized Si3N4. The thermal conductivities of these ceramics are much lower than those of crystallized Si3N4 and SiC. In addition, phase reactions of polymer-precursors of the system Si-C-N-H and resulting compositions were also calculated by the CALPHAD method. In der vorliegenden Arbeit wurde die Konstitution von Keramiken der Systeme Si-C-N und Si-B-C-N umfassend untersucht. Hierzu wurden thermodynamische Berechnungen (CALPHAD-Methode) mit experimentellen Untersuchungen (DTA/TG, XRD, REM, TEM) kombiniert. Es wurden verschiedenartige Phasendiagramme und Phasenmengendiagramme fur die Systeme Si-C-N und Si-B-C-N berechnet. Aus den berechneten Phasendiagrammen wurden die Scheil-Reaktionsschemata der Systeme Si-C-N und Si-B-C-N entwickelt. Das Hochtemperaturverhalten der Si-C-N-Precursorkeramiken wurde quantitativ unter Berucksichtigung der zwei wichtigen Reaktionen Si3N4+3C=3SiC+2N2 und Si3N4=3Si+2N2 charakterisiert. Die CALPHAD- Simulationsrechnungen stimmen mit den experimentellen Ergebnissen gut uberein. Ein Modell fur die quantitative Beschreibung der Hochtemperaturstabilitat der Si-B-C-N-Precursorkeramiken wurde vorgeschlagen. Beide hierfur angenommenen Effekte (1) geringere Kohlenstoffaktivitat und (2) Einkapseleffekt fuhren zur Hochtemperaturstabilisierung der Si-B-C-N Keramiken. Fur die Phasenbildung der Si-(B-)C-N-Precursorkeramiken wurde ein Modell entwickelt, das qualitativ die thermische Stabilitat in Abhangigkeit von der Zusammensetzung des Materials beschreiben kann. Es wurden noch die thermophysikalischen Eigenschaften der amorphen Si-C-N- und Si-B-C-N-Precursorkeramiken mit der Differenzdilatometrie und der Laser-Flash-Methode untersucht. Die thermischen Ausdehnungskoeffizienten der Keramiken sind mit denen von kristallisiertem Si3N4 vergleichbar. Die amorphen Precursorkeramiken weisen keine Glastransformation auf und sind daher trotz der glasartigen Struktur der Si3+y/4CyN4-y-Phase im Sinne der Definition keine Glaser. Die Warmeleitfahigkeiten sind viel niedriger als die von kristallisiertem Si3N4 und SiC. Zum naheren Verstandnis der bei der Thermolyse ablaufenden Kondensationsmechanismen wurden auserdem in dieser Arbeit die Phasengleichgewichte im System Si-C-N-H berechnet." @default.
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