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• W1926254035 abstract "The present study analyzes wetting phenomena in electrolyte solutions. They are investigated by means of classical density functional theory. First, the wetting of a charged substrate by an electrolyte solution is studied with emphasis on the influence of the substrate charge density and of the ionic strength on the wetting transition temperature and on the order of the wetting transition. The corresponding models consist of solvent particles, anions, and cations. Two mean field approaches are used: (1) A lattice model (Chap. 3) within which particles occupy the sites of a semi-infinite simple cubic lattice. Each site is either empty or occupied by a single particle and the particles interact among each other via an attractive nearest-neighbor interaction which is taken to be the same for all pairs of particles. In addition, ion pairs interact via the Coulomb potential. The substrate can carry a homogeneous surface charge density and additionally attracts particles in the first layer adjacent to it. (2) A continuum model (Chap. 4) with short- and long-ranged solvent-solvent and substrate-solvent interactions and with ions interacting among each other and with the wall only via the electrostatic field. For the lattice model, the pure, i.e., salt-free, solvent exhibits a second-order wetting transition for all strengths of the substrate-particle and the particle-particle interactions for which the wetting transition temperature is nonzero. If the substrate is neutral, the addition of salt to the solvent changes neither the order nor the transition temperature of the wetting transition of the system. On the other hand, if the surface charge is nonzero, upon adding salt this continuous wetting transition changes to first-order within the range of substrate surface charge densities and ionic strengths considered here. As the substrate surface charge density is increased, for fixed ionic strength, the wetting transition temperature decreases. Moreover, the wetting transition temperature decreases when the ionic strength is decreased for fixed surface charge density.For the continuum model, expressions for the effective interface potential are derived analytically. The analysis of these expressions renders the conditions under which corresponding wetting transitions can be first- or second-order. The analytic results reveal in a transparent way that wetting transitions in electrolyte solutions, which occur far away from their critical point (i.e., the bulk correlation length is less than half of the Debye length), are always first-order if the solvent-solvent and solvent-wall interactions are short-ranged. In contrast, wetting transitions close to the bulk critical point of the solvent (i.e., the bulk correlation length is larger than the Debye length) exhibit the same wetting behavior as the pure, i.e., salt-free, solvent. If the salt-free solvent is governed by long-ranged solvent-solvent as well as long-ranged substrate-solvent interactions and exhibits critical wetting, adding salt can cause the occurrence of an ion-induced first-order thin-thick transition which precedes the subsequent continuous wetting as for the salt-free solvent.The phenomenon of i.e., the dependence of the macroscopic contact angle of a fluid on the electrostatic potential of the substrate, is studied in Chap. 5 for a vertical parallel plate capacitor in contact with two immiscible fluids, where at least one of the two fluids is an electrolyte solution. Here, the possibility of the formation of films of microscopic thickness on the substrates, widely ignored in the context of is taken into account. This approach allows one to transparently derive the equation. The derivation shows that is a consequence of the voltage-dependence of the depth of the effective interface potential. Finally, the line tension and the three-phase contact line structure of a drop of an electrolyte solution on a charged substrate are investigated within the lattice model in Chap. 6. For the pure solvent, the equilibrium liquid-gas interface profile approaches its asymptote from above, as expected for second-order wetting transitions and the line tension depends linearly on the contact angle the drop makes with the substrate. For the electrolyte solution, the equilibrium liquid-gas interface profile approaches its asymptote from below as expected for first-order wetting transitions. When the contact angle is changed by varying the temperature while keeping the surface charge fixed, the line tension increases as the temperature is increased, i.e, as the contact angle is decreased. When the contact angle is changed by varying the surface charge density at fixed temperature, the line tension increases as the surface charge is increased. The equilibrium structure of the three-phase contact line for different charge densities has been calculated. In der vorliegenden Arbeit werden Benetzungsphanomene in Elektrolytlosungen mittels klassischer Dichtefunktionaltheorie untersucht. Zunachst wird der Einfluss der Oberflachenladungsdichte und der Ionenstarke auf die Ubergangstemperatur und die Ordnung des Benetzungsubergangs beim Benetzen eines elektrisch geladenen Substrats durch eine Elektrolytlosung studiert. Die hier betrachteten Elektrolytosungen bestehend aus drei Teilchensorten: Losungsmittel, Anionen und Kationen. Es werden zwei verschiedene Molekularfeld-Naherungen verwendet:(1) Ein Gitter-Modell (Kapitel 3), in welchem die Gitterplatze eines halbunendlichen einfach-kubischen Gitters entweder leer oder nur einem Teilchen besetzt sind. Alle direkt benachbarten Teilchen wechselwirken attraktiv miteinander. Zusatzlich wechselwirken Ionen durch das Coulomb-Potential miteinander. Das Substrat kann eine homogene Oberflachenladung tragen und zusatzlich wirkt es attraktiv auf die Fluid-Teilchen in der direkt angrenzenden Schicht.(2) Ein Kontinuum-Modell (Kapitel 4) mit kurz- und langreichweitigen Wechselwirkungen, in welchem die Ionen miteinander und mit der Wand ausschlies lich mittels des elektrostatischen Felds wechselwirken.Fur das Gitter-Modell, die reine, d.h. salzfreie, Losung zeigt einen Benetzungsubergang zweiter Ordnung bei allen Starken der Substrat-Fluid- und der Fluid-Fluid-Wechselwirkung, bei denen die Benetzungstemperatur uber dem absoluten Nullpunkt liegt. Bei einem elektrisch neutralen Substrat andert die Zugabe Salz zur Losung weder die Temperatur noch die Ordnung des Benetzungsubergangs. Ist as Substrat hingegen geladen, andert sich fur die hier betrachteten Ladungsdichten und Ionenstarken der kontinuierliche Benetzungsubergang in einen erster Ordnung. Bei konstanter Ionenstarke sinkt die Benetzungstemperatur mit steigender Oberflachenladungsdichte. Auserdem sinkt die Benetzungstemperatur bei konstanter Oberflachenladungsdichte mit abnehmender Ionenstarke. Innerhalb des Kontinuummodells wurden analytische Ausdrucke fur das effektive Grenzflachenpotential hergeleitet. Eine Analyse dieser Ausdrucke gibt Aufschluss uber die Bedingungen, unter welchen Benetzungsubergange erster Ordnung oder kontinuierlich sein konnen. Die analytischen Ergebnisse zeigen, dass Benetzungsubergange in Elektrolytlosungen weit entfernt vom kritischen Punkt (d.h. die Korrelationslange betragt weniger als die Halfte der Debye-Lange) bei ausschlies lich kurzreichweitigen Wechselwirkungen stets erster Ordnung sind. Dagegen zeigen Benetzungsubergange in der Nahe des kritischen Punkts (d.h. die Korrelationslange ist groser als die Debye-Lange) dasselbe Benetzungsverhalten wie das reine, d.h. salzfreie, Losungsmittel. Wenn das salzfreie Losungsmittel durch langreichweitige Wechselwirkungen beschrieben wird und einen kritischen Benetzungsubergang aufweist, kann das Hinzufugen Salz das Auftreten eines ioneninduzierten dunn-dick Ubergangs erster Ordnung bewirken, der anschlies endem kontinuierlichem Benetzen vorausgeht, wie beim salzfreien Losungsmittel.Das Phanomen electrowetting, d.h. die Abhangigkeit des makroskopischen Kontaktwinkels eines Fluids vom elektrostatischen Potential des Substrats, wird in Kapitel 5 fur den Fall eines vertikalen Plattenkondensators in Kontakt mit zwei nicht mischbaren Fluiden untersucht, denen mindestens eine eine elektrolytische Losung ist. Dabei wird die weithin ignorierte Moglichkeit berucksichtigt, dass sich Benetzungsfilme mikroskopischer Dicke auf dem Substrat bilden konnen. Dieser Ansatz erlaubt es die sogenannte equation herzuleiten. Diese Herleitung zeigt, dass electrowetting eine Folge der Spannungsabhangigkeit der Tiefe des effektiven Grenzflachenpotentials ist. Schlieslich wurden die Linienspannung und die Struktur der Dreiphasenkontaktlinie eines Tropfens elektrolytischer Losung auf einem geladenen Substrat innerhalb des Gittermodells in Kapitel 6 untersucht. Im Falle des reinen Losungsmittels nahert sich das Grenzflachenprofil zwischen Flussigkeit und Gas seiner Asymptoten von oben an, wie dies fur kontinuierliche Benetzungsubergange erwartet wird, und die Linienspannung hangt linear vom Kontaktwinkel ab, den der Tropfen mit dem Substrat bildet. Im Fall der elektrolytischen Losung nahert sich das Grenzflachenprofil zwischen Flussigkeit und Gas seiner Asymptoten von unten an, wie dies fur Benetzungsubergange erster Ordnung zu erwarten ist. Wenn der Kontaktwinkel durch Temperaturerhohung bei konstanter Oberflachenladung verringert wird, erhoht sich die Linienspannung. Wenn der Kontaktwinkel durch Erhohung der Oberflachenladungsdichte bei konstanter Temperatur verringert wird, erhoht sich die Linienspannung.Die Gleichgewichtsstruktur der Dreiphasenkontaktlinie wurde fur verschiedene Ladungsdichten berechnet." @default.
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