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• W1933724764 abstract "Polymere mit Halbleiter-Eigenschaften haben ein groses Anwendungspotential in der organischen Photovoltaik, da sich ihre optischen und elektronischen Eigenschaften uber die molekulare Struktur gezielt andern lassen. Durch die Synthese von Copolymeren mit besonders kleiner optischer Bandlucke (low-bandgap Copolymere) konnte die Absorption von Sonnenlicht weiter in den infraroten Spektralbereich ausgedehnt und somit die Konversion von Sonnenlicht in elektrische Energie deutlich verbessert werden. Diese neuartigen Donor-Akzeptor Materialien basieren auf einer alternierenden Anordnung von elektronen-reichen und -armen Blocken, die durch elektronische Kopplung neue Energieniveaus mit kleinerer optischer Bandlucke bilden.Ziel dieser Arbeit ist die eingehende Untersuchung der photophysikalischen Eigenschaften dieser weitgehend unerforschten Molekule. Die ersten drei Kapitel bieten dem Leser eine Einfuhrung in das Forschungsgebiet und in die theoretische Beschreibung konjugierter Polymere, sowie einen Uberblick uber den aktuellen technischen Stand organischer Photovoltaik. Kapitel 4 gibt eine Zusammenfassung der verwendeten experimentellen und theoretischen Methoden.Der erste Teil der Untersuchung von Donor-Akzeptor Materialien gilt den Photoanregungen und der korrekten Zuordnung ihrer spektralen Signaturen (Kap. 5). Diese ermoglicht eine Zuordnung der spektralen Signaturen zu stark gebundenen, elektrisch neutralen Exzitonen, bzw. leichter zu trennenden Ladungstragerpaaren mit kleinerer Bindungsenergie, sogenannten Polaronenpaaren. Aufgrund der schwachen elektrischen Abschirmung von Ladungen in organischen Materialen liegen die meisten Photoanregungen als Exzitonen vor. In dieser Hinsicht zeigen spektroskopische Messungen auf Femtosekunden-Zeitskala erstmals den andersartigen Charakter von Donor-Akzeptor Materialien und demonstrieren den grosen Einfluss ihrer Struktur auf die Art der erzeugten Photoanregungen. Sie zeigen, dass bei Photoanregungen dieser neuartigen Materialien neben Exzitonen auch ein betrachtlicher Anteil an Polaronenpaaren entsteht. Diese Donor-Akzeptor Materialien weisen einen Polaronenpaar-Anteil von bis zu 24% aller Photoanregungen auf, was dem Dreifachen der Effizienz vergleichbarer Homopolymere entspricht (Kap. 6). Weitere Untersuchungen zeigen auserdem eine erhohte Erzeugungsrate bei kurzeren Anregungswellenlangen. Dies kann auf eine Korrelation mit einem ausgepragten Elektronentransfer der involvierten Wellenfunktion zuruckgefuhrt werden, welcher in theoretischen Simulationen deutlich wird (Kap. 7).Zusammenfassend geben die in dieser Arbeit dargestellten Ergebnisse einen detaillierten Einblick in die optischen und elektronischen Eigenschaften von Donor-Akzeptor Copolymeren und den starken Einfluss der molekularen Struktur auf die ersten Schritte der photovoltaischen Stromerzeugung. Zusammenhange zweier Schlusselfaktoren fur die Effizienzsteigerung zukunftiger organischer Solarzellen mit Materialparametern werden deutlich. Dies sind die Erzeugungseffizienz und die Lebensdauer von Polaronenpaaren und deren Abhangigkeit von der Elektronegativitat und der Abstand von Akzeptor- zu benachbarten Donorsegmenten. Weiterhin konnte eine ausgepragte Polaronenpaar Erzeugung uber das ganze Absorptionsspektrum nachgewiesen werden. Diese Erkenntnisse bieten eine grose Hilfestellung bei der weiteren Optimierung von Polymeren fur Photovoltaik. Auserdem heben sie den wichtigen Beitrag der Ultrakurzzeit Spektroskopie zum grundlegenden Verstandnis der Polaronenpaarerzeugung hervor. Mit diesen Mitteln konnte eine Verringerung des Spannungsverlustes moglich werden, der zur Ladungstragertrennung in organischen Materialien notig ist." @default.
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