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• W1964605356 abstract "Mit Hilfe der Pulsradiolyse wurden die Geschwindigkeitskonstanten der Reaktionen von H-Atomen bzw. OH-Radikalen mit Methylamin (MA) in wässeriger Lösung gemessen. Es konnte bei pH = 2,5−3 k(H+MA) = (5,3±0,6) 106dm3mol−1s−1 bestimmt werden; ausserdem zeigte sich, dass der Wert k(OH+MA) stark vom pH-Wert abhängig ist: bei pH = 2 wurde k(OH+MA) = 0,019·109dm3mol−1s−1 erhalten. Die Spezies, die durch den Angriff von OH-Radikalen auf Methylamin entstehen, zeigen in ihrer protonierten Form (pH = 9,3) ein Absorptionsspektrum mit einem Maximum bei 220 nm (ϵ220 = 92 m2/mol), während die nichtprotonierten MA-Radikale (pH = 13,10) ein Maximum bei 225 nm (ϵ225 = 125 m2/mol) aufweisen. Die bei pH 9 gebildeten MA-Zwischenprodukte verschwinden in einer Reaktion zweiter Ordnung, k = (2,0±0,3)·109dm3mol−1s−1 bei pH = 9,3 und k = (4,0±0,5)·109dm3mol−1s−1 bei pH = 13,1. Die Radikale besitzen einen pk-Wert von 11,3 ± 0,2. Diese Ergebnisse wurden nur bei vollständiger Abwesenheit von Sauerstoff erhalten. Ein geringer O2-Zusatz bewirkt eine beträchtliche Veränderung der Absorptionsspektren der MA-Spezies und ihrer Kinetik. Using the pulse radiolysis method the rate constants or the reactions of H atoms and OH radicals with aqueous methylamin (MA) have been measured. At pH 2·5−3, k(H+MA) = (5·3±0·6).106dm3mol−1s−1 could be determined. It was further confirmed that k(OH+MA) strongly depends upon pH: at pH 2 k(OH+MA) is 0·019.109 dm3 mol−1 s−1, at pH 10 k(OH+MA) is 0·6.109 dm3 mol−1 s−1, and at pH 13·1 k(O−+MA) = 5·3.109dm3mol−1s−1 was obtained. The species formed by OH attack on methylamin show in their protonated form (pH 9·3) an absorption spectrum with a maximum at 220 nm (ϵ220 = 92 m2/mol), whereas the non-protonated MA radicals (pH 13·1) have a maximum at 225 nm (ϵ225 = 125 m2/mol). The transients formed for pH above 9 decay in a second-order reaction with k = (2·0±0·3).109dm3mol−1s−1 at pH 9·3 and k = (4·0±0·5).109dm3mol−1s−1 at pH 13·1. They have a pK value of 11·3±0·2. These results have been obtained only in the complete absence of O2. A small addition of O2 leads to a considerable change of the absorption spectrum of the MA-species and of their kinetics. On a mesuré les constantes de vitesse des réactions des atomes H et des radicaux OH avec la méthylamine (MA) en solution aqueuse. À pH 2,5−3 on a déterminé k(H+MA) = (5,3±0,6)·106dm3mol−1s−1. On a aussi confirmé que k(OH+MA) dépend fortement du pH: à pH 2 on a k(OH+MA) = 0,019·109dm3mol−1s−1, à pH 10 k(OH+MA) = 0,6·109dm3mol−1s−1, et à pH 13,1 k(O-+MA) = 5,3·109dm3mol−1s−1. Les espéces formées par l'attaque de OH sur la méthylamine présentent dans leur forme protonée (pH 9,3) un spectre d'absorption ayant un maximum à 220 nm (ε220 = 92 m2/mol), alors que les radicaux MA non-protonés (pH 13,1) ont un maximum à 225 nm (ε225 = 125 m2/mol). Les espéces transitoires formées à pH supérieur à 9 se décomposent par une réaction du second ordre avec k = (2,0±0,3)·109 dm3 mol−1 s−1à pH 9,3 et k = (4,0±0,5)·109 dm3 mol±1 s−1à pH 13,1, et leur pK = 11,3±0,2. Les résultats mentionés n'ont été obtenus qu'en absence compléte de O2. Une faible addition de O2 conduit à un changement considérable du spectre d'absorption des espéces MA et de leur cinétique. ПpиMeNяя Meтoдпyльcoвгo paдиoлизa, cкopocтNыe кoNcтaNты для peaкциeйaтoMoв N и OH paдикaлoв c вoдNыM MeтилamиHoM (MA) были изMepeHы. Пpи pH 2,5−3, k(H+MA) = (5,3±0,6)·106dm3mol−1s−1 Moгли бытb ycтaHobлeHы. КpoMe тoгo былo пoдтbepждeHo, ɥтo k(OH+MA) oceHɥ зabиcит oт pH: пpи pH 2 k(OH+MA) cocтabляeт 0,019·109 dm3 mol−1 s−1, пpи pH 10 k(OH+MA) cocтabляeт 0,6·109 dm3 mol−1 s−1, и пpи pH 13,1 k(O−+MA)= 5,3·109dm3mol−1s−1 былo пoлyɥeHo. bиды oбpaзobaHHыe OH aтaкoй Ha meтилaMиH b ич пpoтoHиpobaHHoй фopMe (pH 9,3) пoкaзыbaю cпeктp пoглoшeHия c MaкcиMyMoM пpи 220 nm (ϵ220 = 92 m2/mol), тoгдa кaк y HeпpoтoHиpobaHHыч MA paдикaлob (pH 13,1) MaкcиMyM пpи 225 nm (ϵ225 = 125 m2/mol). ПepeкoдHыe фopMы oбpaзobaHHыe для pH bшe 9 pacпaдыbaютcя b peaкции bтopoгo пopядкa c k = (2,0±0,3)·109dm3mol−1s−1 пpи pH 9,3 и k = (4,0±0,5)·109dm3mol−1s−1 пpи pH 13,1. ИкзHaɥeHиe pК cocтabляeт 11,3 ± 0,2. Эти peзyльтaты были пoлyɥeHы лишь b пoлHoM oтcyтcтbии O2. Maлaя дoбabкa O2 beдeт к зHaɥитeдьHoй пepeMeHe cпeктpa пoглoшeHHия MA-bидob и ик киHeтики." @default.
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