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• W2011203668 abstract "Die periodischen Strom-Spannungs-Kurven für die Oxydation von Ameisensäure zeigen sowohl in alkalischem als auch in saurem Elektrolyten ein ausgeprägtes Maximum bei 600–700 mV Bezugsspannung gegen die reversible Wasserstoffelektrode in demselben Elektrolyten; dieses Maximum ist auf die Oxydation eines Chemisorptionsproduktes zurückzuführen, das die starke Polarisation der Elektrode schon bei geringer Stromdichte bewirkt. Das Adsorptionsgleichgewicht stellt sich mit Ameisensäure oder Kohlenmonoxid nach 2–3 Stunden ein. Aus der potentiodynamischen Kurve der Oxydation des Chemisorptionsproduktes sowohl von Ameisensäure als auch von Kohlenmonoxid in reinem sauren Elektrolyten erkennt man: Adsorbierter Wasserstoff ist nicht mehr vorhanden; das Chemisorptionsprodukt ist bis ca. 350 mV beständig; das Oxydationsmaximum liegt bei 70° bei 530 mV und bei 30° bei 650 mV; die Oxydation ist bei 650 mV (70°) beendet; für die Oxydation des Chemisorptionsprodukts wird eine spezifische Ladung von 1.6 e/Pt benötigt. Das Chemisorptionsprodukt wird als Mischung aus Carboxyl- und Formaldehydradikalen angesehen. In Kaliumhydroxidlösung wird für die Oxydation des Chemisorptionsprodukts der Ameisensäure eine spezifische Ladung von 0.4–0.5 e/Pt benötigt. Durch Bedeckung der Platinoberfläche mit einer monatomaren Schwefelschicht wird die anodische Oxydation in saurem Elektrolyten bei geringer Polarisation stark beschleunigt. Das Maximum liegt bei Ameisensäure bei einem Schwefelbedekkungsgrad von ca. 35% und bei Kohlenmonoxid von 100%. Das Schwefeladsorbat ist bis zu einer Bezugsspannung von 600–700 mV beständig. Die Menge an Chemisorptionsprodukt von Ameisensäure und Kohlenmonoxid nimmt mit steigendem Bedekkungsgrad der Platinoberfläche mit Schwefelab, wobei die spezifische Ladung zunimmt. Am Schwefeladsorbat ist eine Physisorption von Wasserstoff und Kohlenmonoxid wahrscheinlich, nicht jedoch von Ameisensäure, da deren Oxydation durch ein 100%-Schwefeladsorbat völlig unterdrückt wird. Aufgrund der Beständigkeit des Chemisorptionsproduktes ist anzunehmen, dass sich die anodische Oxydation (auch in Abwesenheit von Schwefel) bis zu einer Bezugsspannung von 350 mV im wesentlichen auf dem Chemisorbat—nicht auf der Platinoberfläche—abspielt, und zwar nach einem Elektronen-Radikalmechanismus und nicht nach dem Dehydrierungs-Radikalmechanismus. The periodic current-voltage curves for the oxidation of formic acid in alkaline and acid electrolytes show a pronounced peak at a reference voltage of 600–700 mV vs. the reversible hydrogen electrode in the same electrolyte; this peak is to be attributed to the oxidation of a chemisorbate, which leads to strong polarisation of the electrode even at low current density. With formic acid or carbon monoxide, the adsorption equilibirum is reached after two to three hours. The following information is derived from the potentiodynamic curve for the oxidation of the chemisorption product of both formic acid and of carbon monoxide in pure acid electrolytes: adsorbed hydrogen is no longer present; the chemisorbate is stable at reference voltages up to about 350 mV; at 70° the maximum oxidation is observed at 530 mV, and at 30° at 650 mV; the oxidation is completed at 650 mV (70°); the oxidation of the chemisorbate requires a specific charge of 1.6 e/Pt. The chemisorbate is regarded as a mixture of carboxyl and formaldehyde radicals. In potassium hydroxide solution, a specific charge of 0.4–0.5 e/Pt is required for the oxidation of the chemisorption product of formic acid. By the coverage of the platinum surface with a monatomic sulphur layer, the rate of the anodic oxidation in acid electrolyte is highly increased at low polarisation. In the case of formic acid, the maximum is found to be at a sulphur coverage of about 35%, and of 100% in the case of carbon monoxide. The sulphur adsorbate is stable up to a reference voltage of 600–700 mV. The quantities of the chemisorption product of formic acid and carbon monoxide decrease with increasing sulphur coverage of the platinum surface, while the specific charge increases. At the sulphur adsorbate, physisorption of hydrogen and carbon monoxide is probable, in contrast to that of formic acid whose oxidation is completely suppressed by a 100% sulphur adsorbate. In view of the high stability of the chemisorbate, it is to be assumed that anodic oxidation (even in the absence of sulphur) occurs up to a reference voltage of 350 mV mainly on the chemisorbate—and not on the free platinum surface—following an electron radical mechanism rather than the dehydrogenation radical mechanism." @default.
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