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• W2055339975 abstract "A study of the oxidation of delta-phase, binary plutonium alloys containing small additions of aluminum, cerium, hafnium, zinc and zirconium has been conducted. The oxidation rates at 75° C in moist air are all lower than the oxidation rate of unalloyed plutonium under the same conditions. The results do not appear to be in accord with the simple theory of the influence of solute additions on the oxidation rate as proposed by Wagner and Hauffe. A size rule was suggested for deciding a priori whether a solid-solution miscibility gap between oxide phases might occur. This rule was only partially successful in predicting which oxide phases would be observed to form separate layers. It is interesting that the zirconium and hafnium alloys were found to form ZrO 2 and HfO 2 as separate phases in the oxide layer. These separate oxide phases are to be expected on the basis of the size-factor rule discussed above. There is no evidence, however, that Al 2 O 3 or ZnO, in which smaller metal-oxygen distances occur, were present as separate phases in the oxidation products. For thermodynamic reasons, ZnO should not appear in the products. The special reasons that Ce 2 O 3 and Al 2 O 3 might not be detected have been discussed. The analyses of Wagner concerned with the formation of single or duplex oxide films have been discussed and it is shown that the formation of HfO 2 and ZrO 2 as well as Al 2 O 3 and Ce 2 O 3 should occur. The apparent reduction in rates can be rationally interpreted on this basis. L'oxydation en phase delta d'alliages binaires de plutonium contenant de faibles additions d'aluminium, cérium, hafnium, zinc et zirconium, a été étudiée. Les vitesses d'oxydation à 75° C dans l'air humide ont été trouvées toutes plus faibles que celle du plutonium non allié, oxydé dans les mêmes conditions. Les résultats ne semblent pas être en accord avec la théorie simple de Wagner et Hauffe qui traite de l'influence des additions de soluté sur la vitesse d'oxydation. Une règle faisant intervenir la taille des ions a été suggérée pour prévoir a priori si une lacune de miscibilité entre les solutions solides des phases d'oxydes pouvait se produire. Le succès obtenu par cette règle dans la prévision des phases d'oxydes qui devaient être observées à l'état de couches séparées, n'a été que partiel. Il est intéressant de noter que les alliages de zirconium et de hafnium donnaient lieu à la formation de ZrO 2 et HfO 2 respectivement à l'état de phases séparées dans la pellicule d'oxydation. En se basant sur la règle du facteur de taille, discutée plus haut, on devait bien s'attendre à l'apparition des phases séparées de ces oxydes. Par contre Al 2 O 3 ou ZnO, dans lesquels on trouve des distances métal-oxygène plus faibles, n'ont pas été mis en évidence à l'état de phases séparées dans les produits d'oxydation. Pour des raisons d'ordre thermodynamique, ZnO ne devrait pas apparaître dans les produits de réaction. Les raisons particulières pour lesquelles Ce 2 O 3 et Al 2 O 3 ne peuvent être décelés sont discutées. Les analyses de Wagner ayant trait à la formation d'oxydes simples ou doubles ont été discutées et il a été montré que la formation de HfO 2 et de ZrO 2 , de même que celle de Al 2 O 3 et de Ce 2 O 3 devrait avoir lieu. La réduction constatée des vitesses peut être interprétée de façon rationelle sur cette base. Die Oxydation binärer δ-Legierungen von Plutonium mit geringen Zusätzen an Aluminium, Cer, Hafnium, Zink und Zirkonium wurde untersucht. Bei 75° C ergaben sich in feuchter Luft durchweg kleinere Oxydationsgeschwindigkeiten als bei unlegiertem Plutonium. Die Ergebnisse scheinen nicht übereinzustimmen mit der einfachen Theorie von Wagner und Hauffe über den Einfluss kleiner, gelöster Beimengungen auf die Oxydationsgeschwindigkeit. Es wurde eine die Atomgrösse berücksichtigende Regel vorgeschlagen, die vorherzusagen gestattet, ob eine Mischungslücke im Oxydsystem auftritt. Diese Regel war für die Voraussage, ob ein bestimmtes Oxyd als separate Schicht zu beobachten ist, nur teilweise geeignet. Von Interesse ist, dass bei Legierungen von Zirkonium und Hafnium ZrO 2 und HfO 2 als getrennte Phase in der Oxydschicht erseheinen. Auf Grund der oben erwähnten Regel war dies zu erwarten. Dagegen waren keine Hinweise dafür vorhanden, dass Al 2 O 3 oder ZnO, bei denen kleinere Metall-Sauerstoff-Abstände vorliegen, als separate Phase im Oxydationsprodukt auftreten. ZnO sollte aus thermodynamischen Gründen inden Reaktionsprodukten nicht vorkommen. Die spezielle Ursache dafür, dass Ce 2 O 3 und A1 2 O 3 nicht gefunden worden, wurde besprochen. Die Analyse von Wagner, welche sieh auf die Bildung von einfachen Oxyden oder Doppeloxyden bezieht, wurde diskutiert. Es wurde gezeigl. dass HfO 2 und. ZrO 2 ebenso wie Al 2 O 3 und Ce 2 O 3 gebildet werden sollten. Die offensichtliche Abnahme der Reaktionsgeschwindigkeit kann auf dieser Basis in vernünftiger Weise erklärt werden." @default.
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