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• W2058822010 abstract "When uranium or plutonium undergoes fission, the mean valency of the resulting fission product mixture may differ from that of the starting material. This paper describes the use of a computer programme to derive the composition of irradiated fuel, and how a combination of thermodynamic assessment and direct experiment is used to predict and confirm some of the consequences of the valency change in irradiated oxide fuels. The experiments consist of an X-ray study of the lattice dilation of uranium dioxide, a direct measurement of the oxygen/metal ratio in plutonium and mixed uranium-plutonium oxides, and electron probe microanalysis of inclusions formed in plutonium oxides. These demonstrate that the lanthanide fission products enter the oxide lattice so that irradiated uranium oxide does not become more oxidising with burn-up, but that plutonium oxide becomes significantly oxygen-rich during fission owing to the shift in the fission yield spectrum. Quand l'uranium ou le plutonium subissent la fission, une valence moyenne du mélange des produits de fission qui en résulte peut différer de celle du matériau de départ. Ce papier décrit l'utilisation d'un programme sur ordinateur pour déduire la composition du combustible irradié et pour déterminer comment les combinaisons entre l'hypothèse thermodynamique et l'expérience directe sont utilisées et prédisent quelques-unes des conséquences des modifications de valence dans les combustibles à base d'oxyde irradié. Les expériences consistent en une étude par rayons X de la dilatation réticulaire du bi-oxyde d'uranium, une mesure directe du rapport oxygène/métal dans le plutonium et dans les oxydes mixtes d'uranium et de plutonium, et une microanalyse par la sonde électronique des inclusions formées dans les oxydes de plutonium. Ces expériences démontrent que les produits de fission de la famille des lanthanides entrent dans le réseau de l'oxyde, de telle sorte que l'oxyde d'uranium irradié ne devient pas plus oxydant avec le taux de combustion croissant, mais que l'oxyde de plutonium devient très riche en oxygène durant la fission, en raison du déplacement dans le spectre de fission. Durch die Spaltung von Uran oder Plutonium kann sich die mittlere Wertigkeit der entstehenden Spaltprodukte von der des Ausgangsmaterials unterscheiden. In dieser Arbeit wird ein Computer-programm beschrieben, mit dem man die Zusammen-setzung des bestrahlten Brennstoffs bestimmen kann. Es wird gezeigt, wie durch Kombination von thermodynamischen Abschätzungen mit direkten Experimenten einige Folgerungen aus dem Wertigkeitswechsel in bestrahltem Oxidbrennstoff vorausgesagt und bestätigt werden können. Die Versuche bestehen aus Röntgenuntersuchungen zur Änderung der Gitterkonstante von UO2, aus einer direkten Messung des Sauerstoff/Metall-Verhältnisses in PuO2 und U-Pu-Mischoxid und aus Untersuchungen der Einschlüsse im PuO2 mit der Mikrosonde. Es ergibt sich, dass die Lanthaniden in das Oxidgitter eingebaut werden, so dass UO2 während des Abbrands nicht oxidiert wird, dass aber PuO2 während der Spaltung sauerstoffreicher wird, was auf der Verschiebung der Spaltproduktverteilung beruht." @default.
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