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• W2090231167 abstract "The dependence of exchange rate constants and diffusion coefficients of stable macroradicals (modified polydimethylsiloxane (P = 15, 29, 97) and polyethylenoxide (P = 25, 47, 140) on the length of polymer chain in various solvents is investigated. The results are compared with the rate constants for diffusive bimolecular recombination of macroradicals of various lengths. The dependence of rate constants of exchange and combination for macroradicals of different lengths obey the same law. The rate of combination for macroradical with P = 15-105 is shown to depend mainly on the mobility of an active centre, limited by diffusion of the whole macromolecule. The diffusion rate constant of combination can be described by the Smoluchowski equation in which the radius of an active centre is used as the effective radius of interaction. A model of bimolecular termination of macroradicals, a model of “freely penetrating coils” (FPC), is proposed. It implies that kter ∼ P−0.9 ± 0.1 (for “good” solvents). The reactivity of an active centre in recombination is independent of the length of a macroradical chain for P > 15. The exchange interaction in a radical pair broadens the ESR lines of radicals and recombination with equal effectiveness. On a étudié la relation de dépendance des constantes de vitesse d'échange et des coefficients de diffusion de macroradicaux stables [polydiméthylsiloxane modifié (P = 15, 29, 97) et polyoxyde d'éthylène (P = 25, 47, 140)] avec la longueur de chaîne du polymère dans divers solvants. Les résultats sont comparés avec ceux relatifs aux constantes de vitesse de recombinaison diffusive bimoléculaire de macroradicaux de longueurs différentes. Les relations de dépendance des macroradicaux de longueurs différentes obéissent à la même loi. La vitesse de recombinaison des macroradicaux de P = 15 et 105 dépend principalement de la mobilité du centre actif, qui est limitée par la diffusion de la macromolécule entiére. La constante de vitesse de diffusion dans la réaction de recombinaison peut être décrite par l'equation de Smoluchowski dans laquelle le rayon d'un centre actif est considérè comme le rayon effectif d'interaction. On propose un modèle de réaction d'arrêt bimoléculaire de macroradicaux appelé modéle de “pelotes à interpénètration libre” (FPC). Ce modèle implique que kter ∼ P−0.9 ± 0.1 (pour les “bons” solvants). La réactivité d'un centre actif dans la réaction de recombinaison est indépendante de la longueur de la chaîne macromoléculaire pour P > 15. L'interaction d'échange d'un couple de radicaux se traduit par un élargissement des bandes RPE des radicaux et augmente la réaction de recombinaison dans le même rapport. Untersucht wurde die Abhängigkeit der Geschwindigkeitskonstanten für den Austauch und die Diffusionskoeffizienten stabiler Makroradikale (modifiziertes Polydimethylsiloxan. P = 15, 29, 97, und Polyäthylenoxid, P = 25, 47, 140) von der Kettenlänge in verschiedenen Lösungsmitteln. Diese Ergebnisse werden verglichen mit den Geschwindigkeitskonstanten der diffusionskontrollierten bimolekularen Rekombination von Makroradikalen verschiedener Kettenlänge. Die Abhängigkeit der Geschwindigkeitskonstanten für Austausch und Kombination von Makroradikalen unterschiedlicher Kettenlänge gehorcht demselben Gesetz. Die Geschwindigkeit der Kombination von Makroradikalen mit P zwischen 15 und 105 hängt vorwiegend von der Beweglichkeit des aktiven Zentrums ab, begrenzt durch die Diffusion des gesamten Makromoleküls. Die diffusionskontrollierte Geschwindigkeitskonstante für die Kombination kann durch die Smoluchowski-Gleichung beschrieben werden, in der der Radius eines aktiven Zentrums als der effektive Radius für die Wechselwirkung benutzt wird. Als Modell für den bimolekularen Abbruch von Makroradikalen wird das von “frei sich durchdringenden Knäueln” (FPC) vorgeschlagen. Darin ist enthalten, daβ kter ∼ P−0.9 ± 0.1 ist (für “gute” Lösungsmittel). Die Reaktivität eines aktiven Zentrums in einer Kombinationsreaktion ist für Ketten P > 15 unabhängig von der Kettenlänge der Makroradikale. Die Austauschwechselwirkung in einem Paar von Radikalen verbreitert die ESR-Linien der Radikale und der Rekombination mit gleicher Wirksamkeit." @default.
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