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• W2777762004 abstract "La presente Tesis doctoral se centra en la funcionalizacion de materiales carbonosos nanoestructurados por medio de tecnicas quimicas y electroquimicas para su aplicacion como electrocatalizadores en la reaccion de reduccion de oxigeno en el catodo de las pilas de combustible y como elemento transductor en biosensores electroquimicos. Asi, en esta Tesis Doctoral se lleva a cabo la funcionalizacion de diversos materiales carbonosos nanoestructurados, se presenta la caracterizacion quimica y electroquimica de los materiales funcionalizados y se detalla su estudio en las aplicaciones mencionadas. Se presenta la funcionalizacion de CNTs con acidos aminobencenicos empleando metodos potenciodinamicos en condiciones oxidativas. Los CNTs funcionalizados presentan un notable incremento en la capacidad, debido a la formacion de una pelicula delgada de polimero en la superficie de los CNTs asi como funcionalidades ancladas covalentemente. La actividad hacia la ORR de los materiales funcionalizados es similar a los CNTs originales, independientemente del grupo funcional presente en el acido aminobencenico. El tratamiento termico en una atmosfera oxidante a 800 oC de los CNTs funcionalizados con el acido aminobenzoico producen un material con una alta cantidad de grupos oxigenados y nitrogenados, que parecen modular las propiedades electron-dador del material resultante, lo que mejora la actividad hacia la ORR. Estos resultados validan el uso de tecnicas electroquimicas en combinacion con tratamientos termicos adecuados para la sintesis de electrocatalizadores para la ORR. Se ha estudiado la funcionalizacion selectiva de ZTC con los acidos 2- y 4- aminobenzoicos. Se presenta la optimizacion de las condiciones de funcionalizacion para preservar la estructura unica del ZTC, en las que fue posible evitar la oxidacion electroquimica de la estructura altamente reactiva del ZTC controlando el potencial del limite superior usado en el experimento potenciodinamico. La caracterizacion electroquimica demostro la formacion de cadenas polimericas asi como funcionalidades ancladas covalentemente a la superficie del ZTC. La exitosa funcionalizacion del material carbonoso mediante el metodo de propuesto fue confirmada usando otras tecnicas de caracterizacion, que demostro la presencia de diferentes grupos nitrogenados en la superficie del ZTC. Este metodo puede ser usado para lograr una funcionalizacion altamente selectiva en materiales carbonosos con elevada porosidad. Se desarrollaron sensores electroquimicos para la deteccion de glucosa empleando CNTs como soporte para inmovilizar GOx; los CNTs fueron modificados previamente usando metodos quimicos y electroquimicos. Los resultados mostraron que todos los materiales son activos a la deteccion de glucosa, se emplearon distintos enfoques: la deteccion del H2O2 formado durante la reaccion a 0.45 V, la introduccion de un mediador como transportador de electrones entre la glucosa y la FAD a 0.2 V y la deteccion a potenciales negativos (-0.4 V), que es un potencial cercano al potencial del proceso redox de la FAD/FADH2. El mejor resultado se obtuvo con las muestras oxidadas, que parecen inmovilizar una mayor cantidad de enzima debido a la presencia de grupos carboxilico en la superficie. El ultimo enfoque permite la eliminacion de las interferencias con otros analitos presentes en fluidos biologicos. Se prepararon catalizadores basados en FePc y CoPc soportados en CNTs. Todos los catalizadores preparados presentan una mejor actividad hacia la ORR comparada con los CNTs originales. Las muestras basadas en FePc mostraron un mejor rendimiento que las muestras basadas en CoPc, con un comportamiento equivalente a los catalizadores de Pt-C comerciales incluso con una cantidad baja en metal. De acuerdo con la temperatura del tratamiento termico, se producen cambios en la composicion y estructura del catalizador, el cual mostro una mejora en la actividad cuando las muestras fueron tratadas termicamente a 400 oC, gracias a una mejor interaccion entre la FePc y los CNTs. Ademas, se emplearon como soporte CNTs funcionalizados con especies nitrogenadas y se observo que estas funcionalidades llevan a una disminucion en la actividad hacia la ORR, ya que previenen la interaccion π-π entre la superficie de los CNTs y la FePc, dificultando la transferencia de carga. Finalmente se realizaron pruebas de estabilidad y se encontro que la desactivacion esta relacionada con la formacion de H2O2 durante la reaccion." @default.
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