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• W29985493 abstract "Resume Cet article est essentiellement une revue critique du role des alcalins et des elements electronegatifs dans les catalyseurs et sur les monocristaux de Fe et de Ni. L'addition d'alcalins augmente la selectivite en hydrocarbures lourds dans la reaction d'hydrogenation du monoxyde de carbone, et la vitesse de synthese de NH 3 . Il decroit la vitesse d'hydrogenolyse en modifiant les parametres cinetiques de la reaction, et inhibe l'adsorption dissociative de l'ethylene. Des alcalins sont egalement ajoutes au Ni pour la reaction de vaporeformage et la gazeification du charbon. L'effet de l'alcalin est en relation directe avec son caractere electrodonneur: les variations observees sont d'autant plus marquees que la basicite est plus grande. Les etudes sur monocristaux ont montre que la liaison CO-metal ou N 2 -metal est renforcee par la presence d'alcalins a l'etat metallique, conduisant a une dissociation plus facile de ces molecules. Elles suggerent, toutefois, que l'alcalin pourrait ětre present dans le catalyseur sous forme d'un complexe metal-alcalin-oxygene, egalement electrodonneur. Des effets inverses sont observes avec les elements electronegatifs tels que C, N, O, P, S, et Cl. Ces resultats ont ete expliques a l'aide du modele classique σ-π, faisant appel a la donation d'electrons de la molecule vers la bande d du metal et a la retrodonation vers les orbitales π * . Toutefois, les effets electroniques dependent non seulement de l'electronegativite de l'ajout (pour un rayon atomique donne, ils ont d'autant plus eleves que l'electronegativite est plus grande), mais aussi de la dimension de l'ajout (ils sont d'autant plus importants que l'ajout est plus gros). Cet effet de taille pourrait ětre du a un couplage direct entre l'ajout et la molecule adsorbee, d'autant plus important que l'ajout est eloigne du plan de la surface et en position sterique favorable comme le montrent des calculs d'orbitales moleculaires. Un modele statistique simple, permettant de decrire les effets d'ajouts (promoteurs et poisons), est propose. Il conduit a une relation simple entre le taux de recouvrement en ajout, ⋨, et la probabilite de trouver un site actif constitue de X atomes de metal adjacents non perturbes, du type (1−⋨) Y ou Y est une fonction de X et de l'etendue de la perturbation electronique de l'ajout. La relation entre les modifications de l'etat electronique du metal et celles de ses proprietes catalytiques n'est toutefois pas encore bien eclaircie. Abstract The role of alkalis and of electronegative promoters on Fe and Ni catalysts and single crystals is reviewed. Alkali addition results in an increased selectivity toward heavy hydrocarbons in CO+H 2 reaction, in an increase of the rate af ammonia synthesis and in a decrease of the rate of hydrogenolysis. The alkali effects is directly correlated with the electron-donnor character of the promoter. Studies on single crystal have shown that the metal-adsorbate bond is strengthened making dissociative adsorption more probable for the case of CO and N 2 molecules. Reverse effects are observed with electronegative elements (C, N, O, P, S, Cl) which can be accounted for within the classical donation back-donation model. The electronic effect, however, is shown to depend on both electronegativity and atomic radius due to the direct interaction between promoters and adspecies, making sulfur more deleterious. A statistical model is proposed to best describe the promoter or poison behavior. The exact chemical state of promoters on actual catalysts remain obscure and the relation between the change in electronic and chemisorption properties on the one hand and the change of the catalytic pattern on the other hand is still lacking in most cases, and remain a challenge to scientists." @default.
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