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• W616528872 abstract "Ces travaux de recherche s'inscrivent dans le cadre de l'etude de faisabilite du stockage des dechets radioactifs en couches geologiques profondes. L'option developpee actuellement par l'Andra, inclut l'utilisation de plusieurs types de materiaux cimentaires en contact avec l'argilite du site du Callovo-Oxfordien (COX). L'argilite et les betons sont caracterises par des solutions porales multi ioniques tres differentes en termes de concentrations et de pH. Controlee par les differences de concentrations, la diffusion des especes aqueuses entre ces solides poreux induit des perturbations chimiques et physiques. Cette etude s'appuie sur un travail experimental, analytique et numerique dans le but d'identifier les mecanismes controlant l'influence d'un environnement argileux sur les materiaux cimentaires. Deux pâtes de ciment durcies sont etudiees : une pâte CEM I, et une pâte « bas-pH » (ciment CEM I + fumee de silice + cendres volantes). Cette derniere est developpee specifiquement pour l'application stockage afin de limiter le panache alcalin vers l’argile. Deux montages experimentaux sont crees : un premier ou le materiau cimentaire est immerge dans une solution representative de l'eau porale du COX, dans des conditions respectant la chimie du milieu argileux (pCO2 elevee, concentrations en carbonates, sulfates, pH neutre…). Les essais sont realises de 1 a 10 mois a 25°C. Le second dispositif permet le confinement des materiaux argileux en contact avec une pâte de ciment de 2 a 12 mois a 20 et 50°C. Les porosites des materiaux sont saturees. Les echanges de matiere s'effectuent par diffusion en fonction des gradients de concentrations. Systematiquement, le materiau CEM I subit une decalcification, une carbonatation et une precipitation d'ettringite. Le materiau « bas-pH » est soumis a une decalcification, une dissolution de l'ettringite et a la formation de silicates de magnesium hydrates (M-S-H). Une pâte de ciment CEM I immergee dans la solution d'eau de site du COX developpe une croute de calcite recouvrant la totalite de la surface du materiau et limite la progression du front d'alteration a une centaine de microns apres 10 mois d'interaction (colmatage). Le meme materiau en interface avec l'argilite remaniee du COX a temperature ambiante, presente une alteration plus intense, jusqu'a pres d'1 mm de profondeur apres 1 an, provoquant une ouverture de porosite sur l'ensemble de l'epaisseur d'alteration (pas de colmatage, faible carbonatation). Dans cette derniere configuration, a 20°C comme a 50°C, l'evolution du front d'alteration est proportionnelle a la duree d'interaction. L'argilite subit une illitisation sous l'effet de la diffusion du KOH, mecanisme liberant du silicium et provoquant la precipitation de C-S-H de faible rapport CaO/SiO2 (0,8) a l’interface. Une pâte de ciment « bas-pH » immergee dans la solution d'eau de site du COX montre une alteration intense, une destructuration totale en surface liee a la decalcification totale de son C-S-H de depart de faible rapport CaO/SiO2 (≈ 0,8), se transformant en silice amorphe. La carbonatation (calcite) est diffuse et se localise entre la surface et la zone saine. Un important reseau de pores capillaires se forme. Le front d'alteration evolue en racine carree du temps (alteration superieure a 1,5 mm apres 5 mois). Le meme materiau en contact avec l'argilite (ou de la bentonite), montre une alteration moins intense, avec la formation de M-S-H a l'interface. Le calcium libere lors de la decalcification (C-S-H + ettringite) diffuse vers le materiau argileux pour se substituer au sodium dans l'interfoliaire des montmorillonites, aucune illitisation n'est identifiee. Les epaisseurs perturbees des deux cotes de l'interface n'excedent pas quelques centaines de microns apres 1 an. Les simulations numeriques (HYTEC) de tous les essais, reproduisent l'ensemble les mecanismes observes experimentalement et permettent d'identifier les echanges de matiere dans l'ensemble des configurations. Ces simulations ont notamment permis de valider l'hypothese experimentale de diffusion de silicium de l'argilite vers la pâte de ciment CEM I en lien avec l'illitisation, source de precipitation de C-S-H a l'interface." @default.
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