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- W890308976 abstract "Cette these s’interesse a la conversion du glycerol en acide lactique (AL) et 1,2-propanediol (1,2-PDO) par catalyse heterogene. Le mecanisme de la reaction fait debat, particulierement au sujet de la premiere etape, qui peut etre une deshydratation ou une deshydrogenation. Il est attendu que ces etapes elementaires soient influencees par le pH et la nature de l’atmosphere. Ces parametres ont donc ete etudies experimentalement, en presence d’un catalyseur au rhodium supporte sur charbon. D’autre part, il y avait un manque de connaissances sur le comportement du glycerol a la surface metallique du catalyseur. Une approche theorique sur une surface modele a donc ete mise en oeuvre dans le champ de la theorie de la fonctionnelle de la densite (DFT), pour examiner les etapes elementaires et calculer les etats de transition correspondants. La combinaison de ces etudes a montre que la deshydrogenation du glycerol en glyceraldehyde est la premiere etape de la reaction sur le catalyseur Rh/C en milieu basique sous atmosphere d’helium et d’hydrogene. Cette etude a ensuite ete etendue a un catalyseur iridium supporte sur charbon, qui a mene a de meilleurs rendements en 1,2-PDO et AL. L’utilisation de ce metal supporte sur carbonate de calcium a permis d’ameliorer le rendement en AL, mais l’activite est plus faible. Cependant, ce catalyseur s’est revele relativement actif dans l’eau a pH neutre, ce qui pourrait conduire a une synthese plus verte de l’AL. Enfin, les aspects predictifs de la chimie theorique ont ete examines, pour voir si la reactivite de ce polyol complexe (du point de vue de la chimie theorique) pouvait etre modelisee par celle d’un monoalcool sur la surface." @default.
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