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• W97194541 abstract "L’objectif poursuivi au cours de ce travail est l’etude de l’influence des parametres structuraux de complexes mono- et bistetraazamacrocycles de cuivre et de nickel sur leurs proprietes electroniques. Les ligands developpes dans ce but sont des cyclens et cyclams monoN-fonctionnalises par des groupements de type pyridine ou des bismacrocycles bases sur des cavites cyclen ou cyclam separees par des liens de type pyridine ou pyrazine. L’influence de la presence d’atomes coordinants exomacrocycliques sur les caracteristiques stereochimiques et electroniques des complexes a ainsi e��te evaluee. Dans le cas des complexes de cyclen- et cyclam-pyridine, l’analyse radiocristallographique a permis de mettre en evidence que la sphere de coordination du metal comprend l’atome d’azote pyridinique. Dans le cas du ligand cyclam-methylpyridine, la synthese des complexes de nickel et de cuivre a permis d’isoler dans chaque cas deux isomeres configurationnels. Leur etude electrochimique a permis de montrer que l’oxydation (pour le nickel) ou la reduction (pour le cuivre) du metal s’accompagne d’une isomerisation d’un isomere configurationnel en l’autre. Ces rearrangements topologiques ne sont possibles que grâce a la modification de degre d’oxydation de metal. Dans le cas des complexes bismacrocycliques, l’analyse radiocristallographique des complexes, lorsqu’elle a ete possible, montre que les atomes d’azote des espaceurs pyridine et pyrazine participent a nouveau a la coordination du ou des centres metalliques. Ceci a pour consequence de diminuer la distance entre metaux complexes par rapport aux complexes homologues a espaceur non fonctionnalise. Les proprietes electroniques des complexes dinucleaires formes avec les ligands biscyclams ont ete etudiees par electrochimie et RPE. L’etude electrochimique du [Ni2(biscyclam-pyridine)] a montre qu’il etait a nouveau possible d’induire une isomerisation de ces complexes par changement du degre redox du metal. L’etude en RPE des complexes dinucleaires [Cu2(biscyclen-pyridine)] et [Cu2(biscyclam-pyridine)] a permis de mettre en evidence une interaction entre les electrons non apparies de chaque cation metallique. Cette interaction est d’autant plus forte que la distance metal-metal est courte. Pour les complexes dinucleaires [Cu2(biscyclen-pyrazine)]et [Cu2(biscyclam-pyrazine)], l’espaceur se comporte comme un ligand pontant entre les deux centres metalliques et selon le ligand, un chemin d’echange magnetique entre les centres metalliques peut exister." @default.
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